山西煤化所用ALD技術(shù)制備出新型納米催化劑
從中科院山西煤炭化學(xué)研究所獲悉,煤轉(zhuǎn)化國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究員覃勇帶領(lǐng)的研究團(tuán)隊(duì),利用ALD技術(shù)設(shè)計(jì)制備出一種多重限域的Ni基加氫催化劑。與未限域的催化劑相比,多重限域的Ni基催化劑對于肉桂醛以及硝基苯的加氫催化反應(yīng)的活性、穩(wěn)定性得到顯著的提高。相關(guān)工作近日發(fā)表在Angew.Chem.Int.Ed.。
原子層沉積(atomiclayerdeposition,ALD)是一種先進(jìn)的薄膜沉積技術(shù)。利用ALD的技術(shù)特點(diǎn)和優(yōu)勢,可設(shè)計(jì)合成新型高效納米催化劑,并可精確地調(diào)控催化劑的表界面結(jié)構(gòu)。金屬—氧化物載體的界面結(jié)構(gòu)強(qiáng)烈影響多相催化劑的性能。精確地設(shè)計(jì)、調(diào)控界面結(jié)構(gòu),對于新型高效催化劑的制備非常重要。
該研究團(tuán)隊(duì)利用ALD技術(shù),以碳納米螺旋或者碳納米管為模板,在模板表面首先沉積NiO納米粒子,然后再沉積Al2O3納米薄膜,經(jīng)過煅燒、還原處理后,得到氧化鋁納米管(ANT)包覆的Ni催化劑(Ni-in-ANTs)。這樣的途徑使得Ni粒子不僅被限域在氧化鋁納米管中,還被嵌在氧化鋁納米管內(nèi)壁的凹坑中,稱之為多重限域。改變NiO納米粒子和Al2O3納米薄膜的沉積順序,經(jīng)過煅燒、還原處理,制備出Ni粒子負(fù)載在納米管外壁的未限域催化劑(Ni-out-ANTs)。大量的表征結(jié)果證明,二者具有相同的Ni含量、Ni納米粒子尺寸、氧化鋁納米管管壁厚度、孔道結(jié)構(gòu)以及Ni還原度。然而,對于肉桂醛以及硝基苯催化加氫反應(yīng),Ni基多重限域催化劑的活性遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于未限域的催化劑。這是由于限域催化劑中的Ni粒子被限域在氧化鋁納米管內(nèi)壁的凹坑中,具有了更多的Ni-Al2O3界面位點(diǎn),其金屬-載體之間的相互作用更強(qiáng),促進(jìn)了氫溢流現(xiàn)象,從而提高了催化劑的加氫反應(yīng)活性。另外,氧化鋁納米管可以保護(hù)限域在其中的Ni粒子,阻止其在反應(yīng)中脫落、溶釋,使得多重限域催化劑比未限域的催化劑具有更好的循環(huán)使用穩(wěn)定性。
該方法具有普適性,可以用來合成其他體系的限域催化劑,用于催化不同的反應(yīng),為未來高效納米催化劑的設(shè)計(jì)提供了重要的科學(xué)參考。(中化新網(wǎng))
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